Ünlü antrenör, dünya şampiyonu Muhammed Ali'yle 1960 yılında çalışmaya başladı. Dundee, geçtiğimiz ay 70'inci yaşını kutlayan Muhammed Ali için düzenlenen partinin de başlıca konuklarındandı. Angelo Dundee ve Muhammed Ali arasındaki yakın çalışma ilişkisi, Muhammed Ali'nin İslam dinine geçmesi ve Vietnam savaşına katılmayı reddetmesinin yarattığı pek çok sıkıntıya rağmen hiç bozulmadı.

Angelo Dundee yaklaşık 60 yıllık antrenörlük yaşamı boyunca Muhammed Ali ve Sugar Ray Leonard'ın yanı sıra aralarında George Foreman, Carmen Basilio ve Jose Napoles'in de olduğu 15 dünya şampiyonunu eğitti.